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 Echelle du nuage:Le modèle numérique M2C2

Introduction

Mon travail consiste à exploiter en étroite connexion les mesures de terrain et les simulations numériques tout en intégrant les données issues de la chimie de laboratoire. C’est dans ce cadre que je développe un modèle incluant les processus physico-chimiques au sein des nuages sur la base d’un modèle de chimie multiphase couplé à un modèle de microphysique à deux moments que j’ai déjà mis en place et validé lors de ma thèse (Leriche, 2000) : c’est le modèle M2C2 pour « Model of Multiphase Cloud Chemistry ». Ce modèle de type parcelle d’air permet de simuler finement les processus physico-chimiques au sein des nuages et, donc, d’aider à l’interprétation les mesures de terrain et à la compréhension des interactions complexes entre chimie et microphysique au sein des nuages. Ce travail permettra à terme, par analyses des jeux de données de terrain et par comparaisons entre résultats numériques et mesures, de développer des paramétrisations de la chimie multiphase pour les modèles de transport chimie et de climat où l’évaluation du rôle des nuages dans la composition chimique atmosphérique est actuellement critique (Ramaswamy et al., 2001).

Description de M2C2 :

Le modèle de chimie multiphase inclut des mécanismes chimiques détaillés pour la phase gazeuse, la phase aqueuse et les échanges entre l’air interstiel et les gouttes de nuage ou de pluie qui sont formulés suivant la théorie cinétique du transfert de masse développée par Schwartz, 1986 (Leriche et al., 2000). Pour la phase aqueuse, le mécanisme chimique décrit le chimie des HOx, des NOy, du soufre, du méthane et des COV résultant de son oxydation, du chlore, de l’ammoniaque et des métaux de transition pour le fer, le cuivre et le manganèse (Leriche et al., 2003 ; Deguillaume et al., 2004). Pour la phase gazeuse, le mécanisme chimique est celui du master mechanism du NCAR (National Center for Atmospheric Research, Boulder, Colorado, USA) qui peut s’adapter à n’importe quel milieu environemental (Madronich et Calvert, 1990). Le développement du modèle de chimie multiphase a été effectué dans le souci de respecter l’organisation du code d’origine (Madronich et Calvert, 1990) qui permet d’étendre les mécanismes chimiques de façon simple et de sélectionner un mécanisme chimique multiphase selon un milieu environnemental choisi à partir des mécanismes chimiques en phase gazeuse et aqueuse complets. Le module de chimie inclut le modèle TUV4 développé par Madronich et Flocke (1998) qui calcule les coefficients de photolyse variable en phase gazeuse et en phase aqueuse, et que j’ai étendu au calcul des coefficients de photolyse en phase aqueuse. Actuellement, le mécanisme chimique en phase aqueuse est étendu à la chimie des composés organiques supérieurs.
Le schéma de microphysique inclut dans le modèle est un schéma à deux moments qui inclut les processus de nucléation des gouttelettes, de condensation/évaporation, de collision/coalescence et de sédimentation d’après le travail de Caro et al., 2004. Actuellement le module de microphysique de M2C2 est en cours de développement par François Champeau, doctorant que je co-encadre avec Nadine Chaumerliac, pour inclure la microphysique glacée d’après les travaux de Reisner et al., 1998. Ceci permettra de simuler des nuages mixtes ou glacés qui sont fréquents en hiver au sommet du puy de Dôme. De plus, la microphysique glacée sera indispensable pour simuler des trajectoires au sein des nuages convectifs qui seront observés pendant le campagne AMMA en Afrique de l’Ouest.
La paramétrisation utilisée pour la nucléation des gouttelettes (Abdul-Razzak et Ghan, 2000) permet de calculer le nombre de gouttelettes formées à partir d’un spectre initial de particules d’aérosols. Ceci a permis d’inclure dans M2C2 un schéma de lessivage des aérosols à deux moments, pour l’instant limité à la nucléation, toujours d’après Caro et al., 2004. Notons que dans le cas de nuage non précipitant, il est reconnu que le lessivage par nucléation est largement prédominant (Pruppacher et Klett, 1997). Le lessivage par impaction des aérosols est en cours de développement dans le modèle.
Les trois modules décrits ci-dessus sont couplés dans le cadre d’un modèle dynamique de parcelle d’air (Gérémy et al., 2000) qui permet de représenter de façon simplifiée la trajectoire dynamique du nuage (Leriche et al., en préparation, 2005). Le couplage entre les processus microphysiques et chimiques permet de considérer la redistribution des espèces chimiques par les processus de collision/coalescence entre l’air, l’eau nuageuse et l’eau de pluie, ainsi que le puits net que constitue la sédimentation pour les espèces chimiques (Leriche et al., 2001). Le module décrivant l’évolution des particules a également été couplé avec le module de chimie multiphase en incorporant dans les gouttelettes nuageuses nouvellement formées les espèces chimiques solubles présentes dans les particules d’aérosols activés qui pourront participer par la suite à la réactivité chimique (Leriche et al., en préparation, 2005).

Exemples d’application de M2C2 :

1) Scénarios académiques : étude de l’influence de la chimie des métaux de transition
Le modèle permet d’effectuer des études théoriques sur la base de scénario chimiques simples permettant de mettre en évidence les réactions chimiques importantes pour la détermination des concentrations des radicaux HOx et des polluants comme l’acide nitrique, les COVs, le sulfate par exemple. Suite à la prise en compte des métaux de transition dans le modèle, une telle étude a été effectuée sur la base de trois scénarios chimiques différents (marin, rural, urbain) définis par Ervens et al. (2003) afin de déterminer le rôle des métaux de transition dans la chimie multiphase des HOx, des COVs et des composés soufrés (Deguillaume et al., 2004). Suite à ce travail, la sensibilité de la chimie multiphase aux incertitudes inhérentes aux mécanismes chimiques déterminés en laboratoire a été examinée dans le cas de la réaction de Fenton, pour laquelle il existe une controverse actuellement sur la nature de l’agent oxydant (Deguillaume et al., 2005).La Figure 1 montre les voies réactionnelles majoritaires du cycle redox du fer pour les deux voies possibles de la réaction d’initiation (oxydation du fer(II) par le peroxyde d’hydrogène) de la chimie de Fenton : la production du radical OH et de fer(III) ou la production de l’ion ferryle

2) Scénarios issus de mesures in-situ : étude de la chimie nuageuse au sommet du Puy de Dôme en masse d’air hivernale polluée
Le modèle a été appliqué à un événement nuageux au sommet du Puy de Dôme échantillonné durant la campagne européenne CIME (Cloud Ice Mountain Experiment) d’abord avec le modèle sans microphysique (Leriche et al., 2000) puis avec le modèle couplé (Leriche et al., 2001). La comparaison entre les résultats issus du modèle et les mesures ont montré une bonne capacité du modèle à simuler la chimie du nuage.La prise en compte des processus microphysique permette de simuler correctement l’évolution du pH à la fois dans l’eau nuageuse et dans la pluie – Figure 2. Ce travail a permis de mettre en évidence l’émergence d’une nouvelle voie réactionnelle en phase aqueuse qui produit à la fois du sulfate et du nitrate (Amels et al., 1996) et influence la concentration des NOx de façon différente suivant que les processus microphysique sont considérés ou non – Figure 3. Des test de sensibilité ont permis par la suite de montrer que cette voie réactionnelle pouvait aussi être importante dans d’autres conditions environnementales que celle de l’événement nuageux du Puy de Dôme (Leriche et al., 2003). La comparaison entre la répartition simulée et mesurée des espèces réactives entre les phases gazeuse et aqueuses (nuage et pluie) montre un bon accord quand les processus de collision/coalescence sont considérés, soulignant leur rôle dans la redistribution des espèces chimiques (Leriche et al., 2003) – Figure 4.
Suite à la prise en compte de la formation du nuage et de l’évolution du spectre des aérosols, une étude a été effectuée sur l’impact de la nucléation des gouttelettes nuageuses sur la composition chimique des nuages. Pour cela, le modèle dans sa nouvelle version a été appliqué au cas d’un événement nuageux en présence de la masse d’air polluée au Puy de Dôme étudié précédemment, les données utilisées pour initialiser le modèle ayant été complétées avec des données physico-chimiques sur les aérosols sur la base du travail de classification de Sellegri et al. (2003). La simulation effectuée dans ce cadre est représentative d’un événement nuageux au sommet du Puy de Dôme en présence d’une masse d’ait hivernale polluée. Les concentrations simulées dans le nuage sont comparées aux mesures de Marinoni et al. (2004) classées suivant le type de masses d’air rencontrées au Puy de Dôme. Finalement, les contributions relatives dans la composition chimique des gouttes du lessivage par nucléation des particules d’aérosols, du lessivage des gaz et de la réactivité chimique sont évaluées (Leriche et al.,en préparation, 2005).

3) Scénarios issus de mesures en laboratoire : simulation d’expérience d’irradiation
L’application du modèle à des expériences d’irradiation de solutions en laboratoire permet à la fois de calibrer le mécanisme chimique du modèle et d’aider à l’interprétation des résultats par identification des voies chimiques prédominantes. Les solutions irradiées sont soit préparées selon les concentrations mesurées dans les nuages, soit constituées d’échantillons d’eau nuageuse. Ces expériences d’irradiation sont effectuées au Laboratoire de Photochimie Moléculaire et Macromoléculaire (LPMM) par Gilles Mailhot dans le but de mieux comprendre les processus de photo-dégradation des composés organiques dans les nuages.